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Sencilla pero hermosa edificación que empezó a construirse a finales del siglo XVI, estando bajo la advocación inicial de la Vera Cruz. El lugar elegido fue junto a la cruz del camino de Aceca, en extramuros de la villa, actualmente conocido como paseo de la Vera Cruz, junto a la carretera Cuesta de la Reina. En el siglo XVII se le empezó a llamar con el actual nombre, debido a la imagen de Ntra. Señora de las Angustias que en su interior se veneraba.

Emplazado el conjunto entre la calle Real y la plaza Miguel de Cervantes, este edificio religioso, obra del arquitecto fray Lorenzo de San Nicolás y levantado por el maestro de obras Pedro Díaz Mejorada, fue fundado por el licenciado D. Bernardo García y San Pedro, visitador eclesiástico del Arzobispado de Toledo y natural de Villaseca, el cual dejó instituido en su testamento la creación de un patronato para la curación y recogimiento de los vecinos pobres y enfermos de la localidad.